滞止旋流火焰合成纳米TiO_2薄膜的实验和理论研究

【摘要】：纳米TiO_2薄膜在污染物检测、降解以及染料敏化太阳能电池等方面有非常广泛的应用。利用火焰法开展纳米薄膜的合成具有颗粒粒径小、纯度高、薄膜空隙率高、一步合成,可控参数方便等优点,近年来成为了能源材料领域的研究热点。首先,本文基于一种新型滞止旋流火焰来合成纳米TiO_2薄膜,通过控制前驱物浓度、火焰温度、基底温度、气流速度及合成时间等参数从而获得不同的薄膜,并利用BET、SEM和TEM等测试手段对薄膜的形貌进行表征。结果表明,空隙率为0.961-0.990、厚度为19-39μm、呈树枝状的分型结构的纳米TiO_2薄膜是由基本粒径5-10nm锐钛型的纳米颗粒沉积、烧结而成。通过比较火焰内基底上部旋转采样和基底板上所收集两类粉体的TEM图像,判定颗粒烧结过程主要是在颗粒沉积在基底后进行的。进而,本文建立了描述纳米TiO_2薄膜生长的物理模型,特别考虑了颗粒沉积过程和薄膜内基元颗粒烧结过程,开展了模拟计算。计算表明,随着合成时间的增加,薄膜前期近似线性增长,而后期生长速率逐渐减小。在沉积过程中颗粒间烧结的发生对薄膜的厚度造成了重要影响,该影响约为10%-30%。降低前驱物浓度拟或升高基底温度,均会增大烧结的影响。模型预测的纳米薄膜厚度与实验测量的量纲吻合良好。