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有机半导体生物杂化光合体系的构建及其太阳能到化学能转化研究

王树  
【摘要】:半导体生物杂化光合系统能够有效集成半导体优异的光捕获能力与生物体的合成能力,实现太阳能到化学能的转化。如何提高半导体光捕获能力、空穴/电子分离效率及电子从半导体向微生物的有效转移是构建高效半导体生物杂化光合体系的关键科学问题。我们发展了基于有机半导体-微生物的杂化光合系统,其中阳离子苝二酰亚胺衍生物(PDI)与聚芴衍生物(PFP)所形成的p-n异质结作为光敏剂,具有优异的光捕获能力和高空穴/电子分离效率,其通过静电作用均匀吸附于非光合细菌热醋穆尔氏菌表面,阳离子侧链可嵌入细菌的细胞膜中,有效地避免了电子的跨膜损耗,从而保证了光生电子从有机共轭分子向细菌的高效转移,进而成功地驱动了菌内的Wood-Ljungdahl代谢途径,实现了二氧化碳的还原,二氧化碳到乙酸的转化效率为1.6%。我们还设计了一种新型的共轭聚合物-类囊体杂化生物电极用以提高光合作用光反应速率和光电转换性能。共轭聚合物PFP作为"分子天线",吸收紫外光并且通过荧光共振能量转移(FRET)将吸收的能量转移给类囊体,提高类囊体的光能利用率,加速了光反应速率。同时,PFP的能级与电子传递链中光合蛋白的氧化还原电位相匹配,可以作为"电子桥梁"将类囊体光反应产生的电子传递给电极,加速了界面电子转移速率。类囊体的光合放氧速率由130μmol O2 (mg chl h)-1提高到了270μmol O2 (mg chl h)-1,光照条件下其光电流由316.6±14.0 nA cm-2提高到了1245±41.1 nA cm-2。最近,我们发现具有绿光吸收和近红外光发射的共轭聚合物PBF可以提高蛋白核小球藻的PSI活性,进而进一步提高PSII活性,增强光合作用效率。在光照反应中,PBF促进了光合电子传递链中的电子传递,氧、ATP和NADPH的生成量分别提高了120%、97%和76%。对于暗反应,藻类的Rubisco活性提高了1.5倍,而编码Rubisco的rbcL和编码磷酸布洛激酶的prk的表达水平分别上调了2.6倍和1.5倍,因此,蛋白核菌的生长速度加快了1.1倍,脂质和蛋白质含量分别增加了36%和60%。此外,我们还证明了聚合物PBF可以被拟南芥吸收,加速细胞有丝分裂,增强光合作用,最终促进其生长和开花。这些工作为有机半导体在生物能源中的应用开拓了一个新方向,同时为设计高效太阳能到化学能转化提供了新的生物制造策略。

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