【摘要】:随着社会发展,人类生产活动导致大气中二氧化碳(CO_2)浓度逐年升高,进而造成全球变暖、海平面上升以及海洋酸化等问题。而利用太阳能和风能产生的低品位电力驱动电催化CO_2还原反应,将其转换成化学品或燃料,既缓解了碳排放压力,也能作为应对全球能源危机的一种途径。含有非贵金属中心(铁、钴、镍等)的卟啉、酞菁及其衍生物可以高选择性(90%)地将CO_2转化为CO,同时,产生的CO可以进一步通过热催化加氢转化为高附加值的化学品。而该类催化剂在实际应用中仍然存在很多亟需解决的问题,比如负载型催化剂在制备过程中极易形成分子间π-π堆积、催化剂分子与载体结合力不强以及催化活性有待进一步提高。针对这一现状,报告人课题组以提高仿生酶催化剂的电催化CO_2还原性能为出发点,对该类催化剂进行了一系列的微观调控,揭示了其本征构-效关系,可望指导CO_2电催化还原催化剂的进一步理性开发。
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