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异价取代法设计合成新型双折射晶体

巩亚苹  孔芳  毛江高  
【摘要】:异价取代是相对于等价取代而言的。为保持电中性,实现异价取代至少需要同时取代两种不同的离子。因此,相比于只替换一种离子的等价取代,异价取代可以在保持母结构的基础上,更大程度的改善母结构的物理与化学性能。我们组利用异价取代法设计合成了数例性能优异的非线性光学晶体~([1])。双折射率是光学晶体的重要参数之一,合适的双折射有利于实现非线性晶体的相位匹配。双折射晶体材料在光通讯中也发挥着不可替代的作用,应用于光学隔离器、偏振光学棱镜等~([2])。目前,双折射率大于0.1的天然或人工晶体仍然很少。我们利用异价取代法在亚硒酸氟铋体系成功合成了三例同构的新型无机固体化合物:Bi_4TiF_4O_2(SeO_3)_(4 )(1),Bi_4NbF_3O_3(SeO_3)_(4 )(2),Bi_4TeF_2O_4(TeO_3)_2(SeO_3)_2 (3)(Fig.1)。它们结晶于P2_1/n空间群,随着结构中Ti(IV)、Nb(V)、Te(VI)价态的升高,结构中F离子的个数逐渐下降,化合物3中,同时发生了TeO_3取代SeO_3的情况,这在文献中也比较少见。我们利用DFT理论预测了它们的双折射性质,计算表明它们都具有较大的双折射率,在1064 nm处分别可达0.18,0.20和0.18。

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