三重氢键超分子体系的弛豫现象

【摘要】：超分子通过非共价键形成各种组装体。其中氢键作用广泛存在于自然界和生命体当中。氢键可逆的缔合解离过程直接影响组装体的热力学和动力学以及组装体的结构和功能。为了研究氢键的动态过程,我们选择将类似DNA碱基识别对这种普遍而又非常重要的氢键基元拓展构筑到更加广泛的有机高分子缔合体系,设计合成基于中等强度的三重氢键作用的超分子高分子模型体系。我们研究了这类超分子体系中存在的氢键作用对体系多尺度动态过程包括玻璃化转变、链段和活性链的弛豫过程、体系宏观力学和流体性质的影响。在这类超分子高分子模型体系中我们首次发现非常特殊、起主导的德拜(Debye)极化弛豫过程。通过对具有不同拓扑结构的超分子体系的研究,我们对此弛豫模式的本质进行了探讨。对该类体系弛豫过程的研究也为探究在一些动态的、易受热涨落影响的一重氢键体系(如一元醇和水体系)为什么出现特殊极化弛豫现象的世纪难题提供了线索。