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希夫碱二维聚合物的功能化及表面反应机理研究

雷圣宾  许丽荣  余艳霞  刘春华  孙秀玲  查泽奇  
【摘要】:二维聚合物又称为共价有机网格,是一类具有类石墨烯结构的二维材料,其电子结构和物理化学性质可以通过结构单元的结构和功能化来调节,因而在纳米电子学、传感、催化等领域具有很好的潜在应用前景。由于受限于化学键形成的不可逆性,构建单原子层厚度、高度有序的二维聚合物是一项极具挑战性的任务。我们发展了一种简单、条件温和、低成本的方法,在固/液和固/气界面上实现了大范围、连续、具有规整结构的席夫碱二维聚合物的制备,单个结晶畴区首次达到微米尺寸。并进一步通过引入化学或者光活性官能团实现了功能化二维聚合物的制备,为单层二维聚合物在光和化学传感领域的应用研究提供了可能。我们将电化学活性的蒽醌官能团引入二维聚合物,以之修饰三维石墨烯,制备了电化学活性的二维聚合物/三维石墨烯复合材料并将之应用于超级电容器。这种复合材料在碱性介质中表现出128F/g的电容量。利用密度泛函理论模拟研究了席夫碱二维聚合物的能带结构,发展了一种通过单体共轭程度调控二维聚合物带隙的方法,制备了具有不同带隙结构的系列二维聚合物,并采用STM和光谱方法研究了其化学及能带结构。表面反应已被证明是制备厚度可控的二维聚合物的最有效方法,然而如何实现对有机反应从溶液到界面的控制是这一领域所面临的一个关键课题。我们以STM结合密度泛函研究了系列芳香醛与芳香二胺的表面希夫碱聚合反应,通过控制反应条件实现了对不同反应阶段的分子水平成像,揭示了反应前体的选择性吸附、反应物浓度、反应前体的取代基、刚性等对表面反应的重要影响。利用Monte Carlo模拟研究二维聚合物的表面组装过程,阐明了影响其规整度的可能因素。通过控制反应物的浓度和选择合适的反应介质,在室温下在固液界面上实现了高质量二维希夫碱聚合物的制备。这种温和的反应条件使二维希夫碱聚合物可以通过喷墨打印、卷对卷印刷等技术进行制备和图案化,为其在柔性器件中的应用提供了可能。

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