AgGa_5Te_8晶体结构预测与热电性能的理论研究

【摘要】：具有经典黄铜矿结构的AgGaTe2晶体在高温下具有很好的热电性能[1],理论计算表明,其大的功率因子与费米能级附近重带轻带混合的能带特性,以及价带顶陡峭的态密度特性有关[2]。但AgGaTe2晶体的热导率较高,如果能够进一步降低其晶格热导率,将有助于提高该材料的热电优值。基于晶体结构和德拜温度等因素的考虑,具有相同组成的AgGa5Te8晶体具有更低的晶格热导率[3],但目前实验上只确定出该晶体的单胞外形和所属空间群(No.60),具体的原子位置还未见报道。为此,本工作首先采用基于实数编码的遗传算法并结合第一性原理的理论计算结果,通过考虑No.60空间群的占位特点,对AgGa5Te8的结构进行搜索。对于预测得到的单胞构型,Γ点声子计算结果未发现虚频且该结构的XRD模拟图像与实验较吻合,同时理论计算得到的德拜温度、晶格热导率(0.79 Wm-1K-1)也与实验测量结果相符[3]。在此基础上,我们考察了AgGa5Te8晶体的能带结构、态密度,并与AgGaTe2进行对比。此外,我们还对该晶体的Seebeck系数、含弛豫时间的电导率进行了研究,探讨了该类材料的热电性能。本工作研究结果表明,AgGa5Te8是一类性能较好的热电材料。