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表面等离激元增强化学反应机理研究

吴德印  赵刘斌  黄逸凡  张檬  任斌  田中群  
【摘要】:借助金属纳米结构电子集体振荡引起的表面等离激元共振效应,可使吸附于其表面探针分子的拉曼光谱信号显著提高百万倍,同时具有强表面光电场的"热点"可诱导甚至增强某些分子发生化学反应。本工作详细地分析了分子在热点上的成键作用以及光谱信号随时间的变化。通过将密度泛函理论方法与金属簇模型结合,研究了芳香胺和芳香硝基类分子,如对巯基苯胺和对巯基硝基苯在银纳米结构表面的吸附和反应性质,并提出一类新的表面催化偶联反应[1]。通过研究对巯基苯胺的拉曼光谱的分析,详细分析了氨基势能面非谐性效应对拉曼光谱的影响[1,2]。通过理论分析对巯基苯胺和对巯基硝基苯在银表面吸附的电子结构特征,计算在可见光激发下分子与金属表面的电荷转移过程,我们的理论分析解释了芳香环上胺基在银表面易氧化为偶氮类化合物,而硝基将还原为偶氮化合物,从而展示更强的表面增强拉曼光谱信号[3-5]。

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