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钴簇——稀土桥联配合物的合成及F-T性能评价

李雪芬  白凤华  苏海全  
【摘要】:Fischer-Tropsch合成(简称F-T合成)是将煤或天然气转化为洁净液体燃料的有效途径,新型钴基催化剂的制备是F-T合成重质烃反应中的关键问题。过渡金属簇合物的多金属协同作用在F-T催化反应中具有潜在的应用价值,被视为最有希望具有高催化活性的一类前驱体。稀土元素因其具有一定的碱性和氧化还原性能,是优良的钴系F-T合成的助催化剂。本文通过钴羰基簇合物Co_4(CO)_(10)HCCCOOH与稀土醋酸盐Ln(-OOCCF_3)_3(Ln=La、Ce)反应得到两个含有钴羰基簇及稀土的异核金属桥联配合物[Ln_3{μ_3-OOCCCCo_3(CO)_9}(μ-OOCCF_3)_6(THF)_3]_2Co(μ_3-OH)_6HF(Ln=La、Ce),对其进行了X-射线单晶衍射结构表征。以合成的钴簇-稀土桥联配合物为前驱体,γ-Al_2O_3为载体制备催化剂,并对其进行了F-T性能评价。结果表明以钴簇-稀土桥联配合物为前驱体制备的催化剂其F-T催化活性及C_(5+)选择性均优于以钴簇和钴簇与稀土机械混合为前驱体制备的催化剂。

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