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细/超细颗粒物的硅同位素指纹分析

杨学志  陆达伟  刘倩  江桂斌  
【摘要】:颗粒态污染物是一类对人体健康具有显著危害的环境污染物,如大气细颗粒物(PM_(2.5))与呼吸系统、循环系统等疾病发生密切相关。环境中颗粒物的来源解析对其正确的健康风险评价及污染控制都至关重要。稳定同位素指纹在污染物的溯源中具有巨大的应用潜力。我们利用多接受器电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)建立了Si稳定同位素的高精度分析方法及相应的样品净化方法,并首次将Si稳定同位素指纹应用于大气PM_(2.5)及超细颗粒物(纳米颗粒物)的来源甄别。通过分析北京地区2003-2017年的PM_(2.5)样品及周边的污染源样品中的Si丰度及Si稳定同位素组成,发现PM_(2.5)中的Si同位素组成具有显著的季节变化规律,不同污染源具有显著不同的Si同位素指纹信息。进一步通过对PM_(2.5)及污染源样品的Si稳定同位素指纹的分析与比照,发现燃煤在北京地区春冬两季雾霾天气加剧中起到了关键性的作用,且自2015年后北京地区PM_(2.5)的来源发生了显著的变化。此外,我们还发现大气PM_(2.5)中的Si总量不受PM_(2.5)的二次生成过程的影响,因此PM_(2.5)中的Si丰度随着二次颗粒物的生成而逐步下降,进而可以通过一次颗粒物和实际PM_(2.5)中的Si丰度的差异快速估算出PM_(2.5)中二次颗粒物的贡献。这一方法提供了一种评价气溶胶中二次颗粒物贡献的新途径。我们还将Si同位素指纹应用于SiO_2纳米颗粒物的来源甄别,实现了人工合成纳米SiO_2颗粒与天然纳米SiO_2颗粒的区分。

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