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光诱导电子转移与光合作用人工化学模拟研究—Ⅲ.反应中心次级电子转移反应的人工模拟时间分辨ESR研究

孙健  刘海锋  刘扬  王鹏  张启元  
【摘要】:光系统Ⅱ(PSII)反应中心的超分子模拟是光合作用研究中多年来广受瞩目的前沿课题。其模型化合物 PET 过程的研究主要集中于对原初电子给体 P_(680)与其还原侧(受体端)的电子转移反应。本文借助于模型化合物对氧化侧的次级电子转移历程进行化学模拟, 探索组胺酸在 PSII 反应中心电子转移过程中的作用。以光激发咪唑 -卟啉-醌和苯酚-卟啉-醌与组成的超分子体系为光合作用给体端次级 PET 反应的模型进行时间分辨 ESR 研究,发现除苯酚(作为酪胺酸的给电子活性基)外,咪唑(作为组胺酸的给电子活性基)也能够提供电子而产生次级电子转移,而且通过次级二次电子转移反应而获得较稳定的电荷分离态。通过对比电子给体咪唑和苯酚分子所对应参与的电子转移反应动力学数据,还发现咪唑的二次电子转移对电荷分离态的稳定作用比苯酚更强。

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