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质子交换膜燃料电池聚苯胺-铁-碳氧化还原催化剂的研究

张硕  骆明川  魏伶俐  王芳辉  汪中明  韩克飞  朱红  
【摘要】:燃料电池作为一种清洁高效的能量转化装置,在基础理论和实际应用方面引起了广泛的关注。但是,铂催化剂的高成本和低储量以及在燃料电池阴极中低氧化还原活性(ORR)的特点极大得限制了铂催化剂在燃料电池大量工业化中的应用。最近,用于质子交换膜燃料电池中氧化还原反应的非贵金属催化剂(NPMCs)个热门研究课题。本文我们报道了一种低成本的基于聚苯胺的掺杂氮的碳纳米材料作为燃料电池的阴极电催化剂,其在酸性条件下具有高氧化还原活性和稳定性。这类催化剂在聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为稳定剂和软模板中聚合苯胺,然后在氮气氛围中煅烧得到。我们考察了从600℃到900℃不同热解温度对催化剂活性的影响。在这一系列催化剂中,在800℃下煅烧得到的催化剂Fe-N-C-800,在酸性条件下显示出最高的ORR反应活性和最好的稳定性。实验测得其ORR起始电位,半波电位和极限扩散电流密度分别为0.90 V,0.70 V和3.75 mA cm~(-2)(图1)。此外,此催化剂基本上都是四电子转移过程。在热处理以后,通过聚苯胺-铁配合物的碳化和碳颗粒的混合生成这类复合的石墨烯纳米结构。我们还可以看到金属聚集包裹在洋葱头形状的石墨烯壳成中(图2)。此类非贵金属催化剂高的电催化活性主要来自于氮原子的掺杂。目前这类低成本非贵金属氧还原催化剂在燃料电池中很有希望替代Pt/C催化剂,在燃料电池的商业化中具有很好的应用前景。

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