He+O_2等离子体诱导液相化学图谱及液相ROS剂量调控的模拟研究

【摘要】：在近年来受到普遍关注的大气压低温等离子体的多种生物医学应用中,人们广泛发现等离子体与液体的相互作用会改变放电产生的关键活性氧粒子(Reactive Oxygen Species--ROS)的成分和剂量。因此揭示等离子体诱导液相化学各种粒子相互反应的网络关系就可以为精确调控水中ROS的剂量提供理论支持。本文针对He+O_2等离子体与水的相互作用展开理论模拟研究。通过建立一维流体模型揭示了各种ROS入水后的绝对浓度,及其在化学反应影响下的透入深度,并根据各种粒子的化学反应关系展示了水中各种粒子间的化学关系图谱。模拟结果发现,根据水中活性粒子的不同来源可以将其分为受上游直接影响的粒子,包括O_2a、O、e等,和在下游生成、间接受上游影响的粒子,包括OH、H_2O_2、O_(2-)、HO_2等两大类。其中水中的溶解氧吸附入水电子进而形成O_(2-)、HO_2、H_2O_2是整个液相化学图谱中一条重要的化学反应链,在溶液中各个深度都起到了关键作用。基于化学图谱的建立,本文进一步探究了调控上游等离子体放电参数(功率、含氧量)和下游液体状态(含氧量,pH)对水中ROS剂量的影响。结果显示上游等离子体参数的调控会影响到整个下游的化学反应网络,是一种全局性联动地改变下游各种粒子的剂量的模式。而下游液体状态的变化可以实现针对具体的某种粒子的精确调控,比如O_(2-)、H_2O_2等,其他粒子则不受影响。这两种不同影响模式的发现为进一步在应用中设计有针对性地ROS调控方式提供了理论依据。同时,调控等离子体参数影响下游H_2O_2的实验结果与模型相符,也证明了模型揭示的化学图谱的可靠性以及调控方式的可用性。