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《S18 大气物理学与大气环境》2012年
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不同酸类及相对湿度对沿海城市海盐氯损耗的影响

陈慧忠  吴兑  廖碧婷  毛夏  庄红波  李磊  刘爱明  李海燕  李菲  
【摘要】:在分析深圳竹子林站、西涌站的海盐氯损耗中发现,西涌站海盐氯损耗平均为56.9%,竹子林站氯损耗平均为48.0%,氯损耗的峰值一般出现于14时。任何强于HCl的酸类都能够使海盐气溶胶失去氯,而SO2、H2SO4、HNO3对氯损耗起主要贡献,本文讨论了珠三角地区不同酸类对海盐氯损耗的重要性,分析了西涌站、竹子林站和广州南村站酸性气体和碱性气体百分比,发现三个站点均以HNO2,SO2,NH3为主,但各站点的比例分布不同,西涌站的以HNO2最多(42%),SO2(32%)次之;竹子林站以NH3与SO2为主,所占比重相差不大,分别是36%和34%;广州南村站以SO2为主(58%),NH3次之(20%),而HNO3所占比例很小,均为7%,即三个站点SO2浓度远大于HNO3。另外,HCl生成的多寡能够作为海盐氯损耗过程的标志物,因此我们又研究了HCl的来源,主要关注了海盐粒子中的NaCl与HNO3反应、NH4Cl的挥发和H2SO4与NaCl的反应这三个来源。分析第一个来源表明,西涌站与竹子林站HCl和HNO3的线性关系较好(R2西涌=0.695,R2竹子林=0.594),说明西涌站与竹子林站的HCl主要来源于NaCl与HNO3反应过程中Cl被HNO3置换而成。而广州南村站二者线性关系较差,R2广州=0.295。在HCl浓度接近0时,出现许多HNO3值较大的点,说明HNO3仅有一部分与NaCl反应生成HCl,还存在其他的损耗机制。HCl第二个来源是NH4Cl的挥发,计算各离子当量浓度的比值,得到Cl-与NH4+的当量比值各站点都小于0.1,NO3-、SO4=与NH4+比值都大于0.1小于0.5,以上三种离子之和与NH4+的当量比值均大于0.5,说明NH4+主要与NO3-和SO4=相结合为主,与Cl结合较少,并且NH4+存在着与其他成分相结合的方式。另外Cl-浓度与HCl也相差不大,即作为HCl的另外一个来源,NH4Cl的挥发,对HCl的贡献并不是很大。HCl的第三个来源是H2SO4与NaCl反应产生HCl,分析HCl与SO42-的散点图,线性拟合得到相关系数都很小,这说明HCl与SO42-并无明显相关性,H2SO4在这三个站点对于海盐的Cl损耗贡献并不大,即H2SO4对HCl的源贡献较低。因此,在HNO3、SO2、H2SO4三类酸中,HNO3对HCl的来源贡献最大,换而言之,HNO3对海盐Cl损耗的贡献最大。我们还进一步分析了相对湿度对HNO3造成的氯损耗的影响,发现相对湿度高时,更有利于Cl-增长而不利于NO3-增长,在相对湿度低时,更有利于NO3-增长而不利于Cl-增长,即相对湿度低时,氯损耗更容易发生。

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