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《中国化学会第十六届胶体与界面化学会议论文摘要集——第三分会:软物质与超分子自组装》2017年
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拥挤环境中囊泡界面脂肪酸自催化生成的链长依赖效应

章琰  汪慎之  贾名强  陈忠秀  
【摘要】:脂肪酸囊泡是由单链的脂肪酸/脂肪酸盐通过改变末端羧基的质子化/离子化率形成的。国际上关于这类囊泡的研究热点主要集中在两点:一是研究此类酸酐水解动力学及其聚集结构转变理论;二是以脂肪酸囊泡作为原细胞(protocell)的模型,研究其从单体向球室结构转变及生命起源过程。过去所有关于脂肪酸酐水解动力学及囊泡催化的研究都没有关注"大分子拥挤"环境对脂肪酸酐自催化水解反应的影响。"大分子拥挤"(macromolecular crowding)是指由于细胞内含有大量的大分子物质(如多糖、蛋白质和核酸等)产生的非特异性容积排斥效应,为生物学家广泛认可。由于在细胞外介质中也有高浓度的多糖和蛋白质,因此大分子拥挤环境在细胞外也是存在的。我们首次发现大分子拥挤环境中脂肪酸酐自催化水解反应及囊泡形成出现了异常链长依赖现象。将脂肪酸酐的水解反应置于大分子拥挤体系中,相比于非拥挤体系,碳链长度大于10的脂肪酸酐反应速率变快,且随着拥挤剂浓度的提高,速率增加更快;而那些碳链长度小于或等于10的脂肪酸酐在拥挤环境中反应速率则变慢,且随着拥挤剂浓度的提高,反应变得越慢。我们研究了"拥挤度"对反应的影响,发现在这个有囊泡形成的自催化水解反应中,大分子的存在使得不同碳链长度脂肪酸盐的临界囊泡形成浓度(CVC)和囊泡形成的Gibbs自由能不同;大分子存在造成的酸酐水解速率差异与该体系物理化学变化过程中的能量变化与驱动力差异有关。进一步的研究表明在大分子拥挤条件下囊泡催化脂肪酸的生成与囊泡的粒径分布、界面粘度、大分子网络体系的粘弹性指数以及水结构的变化等有关。食品体系是一种复杂体系,多种分子间相互作用控制食品的质构、风味和质量;食物进入人体后分子相互作用则影响食物的消化和吸收。前人研究已经表明,在食物消化吸收过程中,小肠上部乳化脂肪的油水界面伴有囊泡形成,这些囊泡对脂类物质进一步溶解于混合胶束相有推动作用,并满足小肠上部最大程度吸收脂质的热力学条件。这表明,在肠道多种大分子存在的拥挤环境中,除了特定酶的生化反应以外,大分子控制胶束、囊泡等自组装体的形成及其对脂肪催化水解的影响,即整个过程中的物理化学对消化吸收的效率实现也非常关键。为此,我们的进一步研究了大分子环境中脂质的酶催化反应,发现脂质消化过程中也存在大分子拥挤效应,而且不同结构的大分子调控脂质的酶解速率。总之,本研究涉及的大分子拥挤环境中不同结构脂肪酸自催化水解生成的热动力学机制研究,或许从另一个角度对于理解肠道内大分子存在下脂肪的消化吸收过程和健康食物的配方设计有着重要的意义,同时以一种新颖的多学科交叉角度,在物理化学水平上拓展肠道脂肪水解与营养安全研究的新方向。
【作者单位】:浙江工商大学食品与生物工程学院分子食品科学实验室
【分类号】:TS201.2

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