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《中国化学会第九届全国无机化学学术会议论文集——B配位化学》2015年
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含吡唑基卟啉及卟啉超分子结构的合成及性质研究

杜艳霞  
【摘要】:卟啉可以通过非共价键键连形成结构稳定的卟啉超分子结构,常见的非共价键有氢键、C-H···π相互作用、卟啉环与卟啉环间π···π相互作用。卟啉超分子结构在气体吸附和储存、催化领域都有潜在的应用价值。我们合成了一种基于吡唑基的新卟啉meso-tetra-(4-pyrazole)porphyrin(H2Pp),并通过质谱、核磁、红外光谱和紫外可见光谱对卟啉进行了结构的表征。Co(Ⅱ)Pp(c)和H2Pp(c)是基于H2Pp合成的两种卟啉超分子结构,X-射线单晶衍射表明,Co(Ⅱ)Pp(c)结晶于单斜晶系,C2/c空间群,H2Pp(c)结晶于三斜晶系,P-1空间点群。Co(Ⅱ)Pp(c)中,Co(Ⅱ)原子和卟啉环中心的四个氮原子配位,由于金属化作用,卟啉环呈马鞍型扭曲,但是H2Pp(c)中卟啉环显示出平面结构。Co(Ⅱ)Pp(c)和H2Pp(c)都可以通过卟啉环的π···π作用形成三维的超分子结构,如图1。我们测试了Co(Ⅱ)Pp(c)催化乙苯氧化反应,结果表明在Co(Ⅱ)Pp(c)催化条件下,乙苯氧化为苯乙酮的转化率可达到76%,明显高于H2Pp(c)(25%)和Co金属盐(4%)的催化效果。并且Co(Ⅱ)Pp(c)催化条件下,乙苯氧化为苯乙酮选择性达到99%。
【作者单位】:李珺西北大学化学与材料科学学院
【分类号】:O641.3

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