层级结构碳纳米管/孔碳复合物的制备与氧催化还原活性研究

【摘要】：层级纳米结构材料具有可利用比表面积高、孔结构分布合理且相互连通、电子和离子传输特性好等优点,在能量储存与转换领域备受关注[1,2]。碳材料具有化学性质稳定、电子结构独特、质轻、耐蚀、环境兼容性好等优点,广泛用作能源材料[3,4],而且也是目前发展的一类重要的非金属催化剂[5],在烷烃分解、氢生产、醇或酸氧化、燃料电池空气或氧电极等方面应用前景广阔。本文以天然气为原料采用化学气相沉积法制备了碳纳米管CNTs,与由椰壳制备的高比表面积中孔活性炭(2000m2/g,中孔含量为80%)在乙醇溶液中超声处理5min,分散均匀并烘干后在管式炉中经CO2活化和石墨化处理后得到层级结构的CNTs/孔碳复合物,孔径具有3.2和30nm的双孔隙分布结构。将制备的复合物与10wt.%的PTFE乳液充分混合后涂覆于镍网上,用作酸性溶液和锂空电池阴极的氧还原催化剂,用循环伏安法、线性伏安法、Tafel曲线、恒流充放电法和电化学阻抗谱等研究了其对O2的电催化性能。图1为该复合物的孔尺寸分布曲线、酸性溶液中的循环伏安曲线和电化学阻抗谱曲线。与单纯的碳纳米管电极相比,复合物电极的氧还原峰电位正移了300mV,电极反应阻抗较低,表明电催化活性得到了提高。以该复合物为阴极、金属锂为阳极、1.0M双三氟甲烷磺酰亚胺锂为电解液组装成的模拟锂空电池在10mAcm-2的电流密度下的放电容量达到3100mAhg-1(以碳重量计),循环5次后,容量仍能保持初始放电容量的68%,优于单一的碳纳米管和活性炭电极及目前报道的商业炭黑。总之,采用容易方法制备的层级纳米结构碳纳米管/孔碳复合物在水性体系和有机体系都显示出良好的电催化活性。

【作者单位】：四川大学化学工程学院
【分类号】：TB383.1;O643.3