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《第十五届全国分子筛学术大会论文集》2009年
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Mo/HZSM-5分子筛碳化钼活性中心结构及甲烷活化机理的密度泛函理论研究

邢双英  曹亮  周丹红  
【摘要】:应用密度泛函理论(DFT)研究了Mo/HZSM-5分子筛上碳化钼活性中心的几何结构和电子结构,以及甲烷C-H键在该活性中心上的活化机理。设计了两种碳化钼活性中心模型:碳化钼单体模型Mo(CH2)2/ZSM-5和Mo(CH2)2CH3/ZSM-5以及双体模型Mo2(CH2)4/ZSM-5与Mo2(CH2)5/ZSM-5。结构优化结果显示,所设计模型与试验值相当吻合,通过自然键轨道(NBO)分析证明Mo-C之间存在共轭π键,中心钼原子以配位键与骨架氧原子相结合。根据前线分子轨道分析,预测在单钼模型中,甲烷C-H键活化反应将发生在甲烷分子的HOMO和碳化钼活性中心的LUMO之间;而在双钼模型中,反应将发生在碳化钼活性中心的HOMO和甲烷分子的LUMO之间。甲烷活化过程是发生C-H键异裂,H3C-和H+基团分别进攻Mo=CH2键的Mo和C原子。在以上四种碳化钼模型上,甲烷C-H键的活化能都在106和196kJ/mol之间。

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