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In-situ DRIFTS研究温和条件下甲醛在Pt/TiO_2上催化氧化

何运兵  纪红兵  
【摘要】:正采用原位漫反射红外光谱研究了温和条件下甲醛在催化剂Pt/TiO_2上的氧化反应,并对实验过程中出现的失活现象进行了分析。分别对室温下甲醛在Pt/TiO_2上的吸附和氧化反应以及100℃C以内甲醛的催化氧化反应进行了研究。在室温、无气相氧存在的条件下,甲醛被催化剂表面氧氧化为二氧亚甲基和甲酸盐,而当有气相氧存在时,催化剂表面的主要物种为水和二氧化碳,即甲醛发生了完全催化氧化反应。升高温度,催化剂表面二氧化碳物种峰增强,吸附水峰逐渐减弱,同时甲酸盐物种峰有所增强,说明温度升高,有更多的甲醛被氧化为二氧化碳,吸附水峰逐渐脱附,甲酸盐未能及时被氧化而有所积累,这也说明了甲酸盐的分解是甲醛催化氧化反应过程中的关键步骤。当温度升高到100℃时,催化剂表面只有二氧化碳物种峰,说明中间物种甲酸盐被完全氧化为水和二氧化碳。稳定性实验表明,催化剂Pt/TiO_2在反应25h之后对甲醛催化氧化反应仍然具有良好的催化活性,而活性稍有下降是因为在100℃以下表面形成的甲酸盐未能及时被完全氧化掉,占据了催化剂的活性位点。实验结果表明,Pt/TiO_2对温和条件下甲醛的催化氧化反应具有良好的催化活性,室温条件下即可将甲醛氧化成水和二氧化碳,反应的关键步骤为甲酸盐的分解。原位漫反射红外光谱实验方法可用于寻找合适的催化体系、反应过程中的关键步骤以及催化剂失活的原因。

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