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《第四届全国环境催化与环境材料学术会议论文集》2005年
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SO_2在大气气溶胶重要组分α-Fe_2O_3上的催化氧化反应机理及动力学研究

王晓  尹勇  陈建民  
【摘要】:利用原位红外漫反射傅立叶光谱仪(DRIFTS)、IC和TEM等手段研究了SO2与α-Fe2O3反应的产物、动力学和反应机理.结果表明,该反应产物主要为Fe-sulfate和Fe-sulfite.在288-318K范围内,温度升高可以促进反应进行,并得出该反应常温下的活化能为77.56 KJ/mol.SO2和O2含量的变化对反应过程和机理有明显影响.SO2浓度大于100×10-6((?))时,产物主要为亚硫酸盐,当SO2浓度在0.5-20×10-6((?))间,产物主要为硫酸盐.当体系中不存在O2时,有微量HSO4-产生.当O2含量高于21%((?)情况下,产物以SO42-形式存在,并且强度为前者的25-125倍.O2能促进亚硫酸盐的转化和硫酸盐的生成.通过比较不同浓度的SO2反应情况,发现该反应对SO2可认为表观0.7级,当SO2浓度为2.69×1013-2.69×1014molecular cm-3,O2浓度为21%((?)),吸附系数为3.6×10-5-1.5×10-4.反应主要产物硫酸根生成可能的机理如下:首先,SO2在氧化铁表面水解,随后形成活性基团Fe(III)·OH+2,该基团与SO32-交换,然后在02的作用下氧化成Fe-S04+.其中,Fe(III)不仅具有催化氧化作用使SO32+转化为SO42-,而且还参与了化学反应,自身被还原成Fe(II).

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