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《2018年全国固体力学学术会议摘要集(上)》2018年
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应力释放抑制金属锂支晶的产生和生长

王旭  曾伟  唐铭  段辉高  姜汉卿  
【摘要】:近年来,以金属锂为负极的锂电池研究日渐复兴,研究人员们意识到与其使用石墨(比容量低)或者硅(导电性差且膨胀严重)作为负极材料,金属锂本身由于其极高的比容量(大约为石墨的十倍)和极好导电性,同时可以选择的正极材料更丰富,对于未来的高能量密度高倍率电池来说,金属锂负极或许是更好的选择。然而金属锂电池也存在一个致命缺陷,那就是在充放电过程中会产生大量枝晶。枝晶不仅会断裂和加速电解液分解导致电池容量衰减,还可能刺透隔膜使电池短路引发严重安全问题。为了解决这个问题,科学家们提出了各种各样的解决方案,比如使用电解液添加剂,固态电解液,人工SEI膜或者三维集流体。这些方法往往是从化学,物理方法试图压制枝晶的产生或者生长,并没有从源头上杜绝枝晶形成。本研究团队从一个全新的角度重新审视这个问题。我们注意到一个长期被忽视的问题—金属沉积中的压应力问题。压应力在金属沉积中广泛存在,比如铜,锌,锡电沉积中,而且会导致相应的金属枝晶产生。研究团队假设通过疏导压应力,或许能从根本上杜绝锂枝晶的产生。通过把数百纳米厚的铜沉积在透明的软体材料PDMS上形成软基电极,然后再组装在背面开有玻璃窗的电池中在光学显微镜下进行充电观察。我们发现,当充电到某一个时刻,电极背面的铜会突然失稳形成波纹状结构,进一步充电过程中,波纹从一维发展成二维。波纹的波长与铜膜的厚度线性相关,并不随着沉积时间变化,而波纹的振幅却随着沉积时间的增加而增大。这完美的符合薄膜在软基结构上失稳的理论模型,进而证明了在锂沉积过程中有压应力产生,这个压应力导致了铜膜失稳皱褶。同时,由于软体件材料失稳皱褶,锂沉积产生的应力被大大释放了。更重要的是我们发现应力在锂枝晶产生和生长上展现中巨大的效果。通过扫描电子显微观测对比普通铜箔和软铜膜上沉积锂的形貌,我们发现在相同沉积条件下,不能释放应力的普通硬铜箔上产生了浓密的针状晶须,而能释放应力的软基电极上看不到任何晶须,只是一个个连在一起的球状凸起锂,证实应力释放确实可以解决锂枝晶生长的问题。这项工作揭示了压应力在锂电化学沉积过程中的产生、释放以及对枝晶形成的影响,提出了解释预测这一过程的理论模型,设计了面向商业化生产的三维多孔软基电极方案,为今后金属锂电池的研究开辟了一个崭新的方向。
【作者单位】:亚利桑那州立大学 湖南大学 莱斯大学
【分类号】:TM912

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